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2. GÖCH-Symposium 2009

"Physikalische Chemie in Österreich"

23. - 24. Februar 2009

Institut für Physikalische Chemie

Universität Innsbruck

Abstracts

Organisation

Wolfgang Kautek - GÖCH-Arbeitsgruppe "Physikalische Chemie"

Organisationskommitee

Erminald Bertel, Norbert Memmel, Alexander Menzel, Thomas

Lörting, Simon Penner, Marion Bauer, Frederik Klauser

Vorwort

Die GÖCH-Arbeitsgruppe "Physikalische Chemie" veranstaltet nun das 2. GÖCHSymposium "Physikalische Chemie in Österreich", vom 23. bis 24. Februar 2009, am Institut für Physikalische Chemie der Universität Innsbruck.

Die Motivation dieser Veranstaltung ist es wieder, dass die österreichischen Physikochemiker sich besser gegenseitig wahrnehmen und jedes Mal vor Ort ein Gastgeber-Labor kennen lernen können. Es ist die zweite Station auf dem Standort-Turnus der GÖCH-Symposienreihe "Physikalische Chemie in Österreich" in den österreichischen Universitätsstandorten, nachdem das 1. GÖCH-Symposium "Physikalische Chemie in Österreich" vom 19. bis 20. Oktober 2007 an der Universität Wien stattgefunden hat. 2007 konnten Vertreter der Institute einen generellen Überblick der Kompetenzen ihrer Institutionen präsentieren. Die Institute zeigen diesmal speziell ausgewählte Highlights, wobei vorwiegend junge Kolleginnen und Kollegen zu Wort kommen.

Die Beiträge dieser Tagung schlagen einen weiten Bogen von Atmosphärenchemie über Katalyse bis zur Energieforschung. Damit wird einmal mehr deutlich, dass die Physikalische Chemie essentielle Beiträge zur Lösung drängender Probleme anzubieten hat. Es ist aber nicht nur die brennend aktuelle Thematik, sondern auch die charakteristische Breite und Interdisziplinarität dieser Wissenschaft, die ihr eine besondere Bedeutung in der Forschung, Technologieentwicklung und nicht zuletzt in der Ausbildung des naturwissenschaftlichen akademischen Nachwuchses verleiht.

Diese Rolle der Physikalischen Chemie wird an der Universität Innsbruck durch die Integration in einem Schwerpunkt für Material- und Nanowissenschaften illustriert, in dem die Physikalische Chemie wesentlich am Forschungsprogramm mitwirkt und zentrale Inhalte zum Curriculum eines Masterstudienganges der Material- und Nanowissenschaften beisteuert.

Wir danken dem Organisationskomitee, Prof. Norbert Memmel, Prof. Alexander Menzel, Doz. Dr. Thomas Lörting, Dr. Simon Penner, Mag. Marion Bauer und Mag. Frederik Klauser, für den unbezahlbaren Einsatz in der Vorbereitung und Durchführung des 2.

GÖCH-Symposiums "Physikalische Chemie in Österreich", aber auch Frau Gabriela Ebner für die tatkräftige Unterstützung.

Wien und Innsbruck, im Dezember 2009 Erminald Bertel (Institut für Physikalische Chemie, Universität Innsbruck) und Wolfgang Kautek (Leiter derGÖCH-Arbeitsgruppe "Physikalische Chemie" & Institut für Physikalische Chemie, Universität Wien)

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Department of Chemistry and Biochemistry, Arizona State University, USA We review some of the recent findings on polyamorphism in macroscopic liquid and glassy systems, including water1; 2; 3. We emphasize the observation of stable liquid state second critical points, and also thermodynamically distinct glasses, in certain computer simulation studies of model systems that relate to the cerium-based metallic glasses1; 2. We also take note of theoretical developments4, and possibly related experiments5, suggesting that polyamorphic liquid-to-glass transitions may occur as the cooling endpoint of the fragile liquid state and as a new way of resolving the venerable Kauzmann paradox.

Then we point to the equally prevalent existence of polyamorphic transitions on the mesoscopic scale, now between different states of heteropolypeptide molecules, commonly known as proteins6. The phenomenon is by no means limited to the molecules known in nature7. While the most common form of this transition is the normal folding transition, there is an alternative form that can be induced by sufficient change of proton activity. This new and more energetic unfold/refold transition (so far observed only in the proteins a-lactalbumin and lysozyme8) involves a change in the secondary structure being unfolded9, and is the precursor to the protein equivalent of crystallization, viz., the formation of amyloid fibrils that are associated with a number of debilitating diseases (Parkinson’s, Jacob-Creutz, etc). We discuss the applicability of the classical Ostwald rule of stages to both macroscopic and mesoscopic phenomena.

References

1. Angell, C. A. (2008). Glass formation and glass transition in supercooled liquids, with insights from study of related phenomena in crystals Journal of Non-Crystalline Solids 354, 4703-4712.

2. Xu, L., Buldyrev, S. V., Giovambattista, N., Angell, C. A. & Stanley, H. E. (2009). A monatomic system with a liquid-liquids critical point and two distinct glassy states. J. Chem. Phys. (in press).

3. Angell, C. A. (2008). Insights into Phases of Liquid Water from Study of Its Unusual Glass-Forming Properties Science 319, 582-587.

4. Matyushov, D. & Angell, C. A. (2007). Gaussian excitations model for glassformer thermodynamics and dynamics. J. Chem. Phys. 126, AN094501.

5. Swallen, S. F., Kearns, K. L., Mapes, M. K., Kim, Y. S., McMahon, R. J., Wu, T., Yu, L. & Ediger, M. D. (2007). Organic glasses with exceptional thermodynamic stability and kinetic stability. Science 315, 354-356.





6. Angell, C. A. (1995). Formation of Glasses from Liquids and Biopolymers. Science 267, 1924-1935.

7. Wei, Y., Liu, T., Sazinsky, S. L., Moffet, D. A., Pelczer, I. & Hecht, M. H.

(2003). Stably folded de novo proteins from a designed combinatorial library. Protein Sci. 12, 92–102.

8. Byrne, N., Belieres, J.-P. & Angell, C. A. (2007). Directed destabilization of lysozyme in protic ionic liquids reveals a new low energy reversibly unfolding (pre-fibril) state. arXiv.org.abs/0710.3807.

9. Byrne, N. & Angell, C. A. (2009). Formation and dissolution of hen egg white lysozyme amyloid fibrils in protic ionic liquids Chem. Commun. (in press).

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Technische Universität Wien, Institut für Materialchemie, Veterinärplatz 1/GA, A-1210 Wien In der Atmosphäre kommt es zu teilweise starken Fluktuationen in der Temperatur und der chemischen Zusammensetzung. Viele Aerosolpartikel sind deshalb nicht im thermodynamischen Gleichgewicht mit ihrer Umgebung. Diese Nicht-Gleichgewichtsbedingungen beeinflussen die chemische Zusammensetzung und die Phasenzusammensetzung, sowie die Morphologie, die Oberflächenstruktur und letztendlich die Oberflächenchemie der Partikel. Diese physikalischchemischen Eigenschaften können meist nicht im Feldexperiment bestimmt werden, lassen sich aber sehr wohl in Labormodellen studieren.

Im Rahmen dieses Vortrages werden verschiedene Modellexperimente für die Untersuchung von Polaren Stratosphärischen Wolkenpartikeln präsentiert. Dabei werden Eisproben durch das Quenchen von Flüssigkeitstropfen präpariert und mittels Elektronenmikroskopie, Röntgendiffraktion und Schwingungsspektroskopie untersucht.

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Photoinduced electron transfer (PET) in solution has been an intensive research field now for a long time. Even though, there are still basic questions to be revealed by classical experiments which remained unexplained and which are in contradiction with the widespread picture of the subject. The talk will briefly introduce three different techniques to investigated mechanistic aspect of PET, all available at Graz University of Technology.

First, the frequently used Weller equation gives a correlation between redox potentials of the reaction partners and the free energy of the reaction. Precisely the redox potentials of the excited state and the quencher in the same solvents have to be applied. It is only an approximation to use the excitation energy and solvent corrections to get the free energy. Additionally a lot of quenchers used in photochemistry have an irreversible redox couple and there is often a confusion of standard potentials with half potentials which are different with no doubt. Photomodulated voltammetry is the method of choice for the direct determination of the redox potential of intermediates, in the future may be also of excited states. Experiments done and future aspects will be discussed.

Secondly, PET might proceed via intermediated products. Often it is difficult to detect and to analyze them. The oversight definitely leads to wrong energetics and misinterpretation of experimental data. A strong tool to find intermediates is the magnetic field dependent fluorescence (MARY). With this method it is possible to detect exciplexes and radical pairs involved in the PET under investigation. Examples will show the possibilities of MARY spectroscopy.

Thirdly, the Rehm-Weller (RW) plots of Stern-Volmer (SV) experiments are often used in PET studies and are usually described using classical, i.e. Markovian kinetics assuming contact reactions [1]. In the case of Stern-Volmer plots of diffusion assisted reactions this assumption is immediately to be lifted when going to high quencher concentrations and/or high solvent viscosities. The observation of an obvious nonlinearity with quencher concentration is due to static quenching and the increasing importance of the transient effect (time-dependence of quenching rate constant). A closer look at most of the Rehm-Weller plots, on the other hand, also reveals that the reactions get more and more remote the higher the exergonicity of the fluorophore-quencher pair under investigation [2]. This long known fact is actually much more appreciated and immediately seen when changing the usually chosen log kq vs. free energy anamorphosis to a linear one.

We obtained a Rehm-Weller plot in acetonitrile using one single fluorophore with 20 different quenchers allowing rather big changes in the free energy of the PET (-1.5 to 0.2 eV). One of these fluorophore-quencher pairs was chosen as model system for obtaining Stern-Volmer plots at different viscosities. These two complementary experimental evidences (RW and SV plots) are analyzed and compared using differential encounter theory, accounting remote electron transfer, hydrodynamic effects and solvent structure [3]. A discussion of previously published experimental data of PET reactions [1, 4] in the light of remote processes will also be included [5a] including femtosecond results obtained in the Vauthey group in Geneva [5b].

[1] D. Rehm, A. Weller Isr. J. Chem., 1970, 8, 259-271.

[2] K. Kikuchi, T. Niwa, Y. Takahashi, H. Ikeda, T. Miyashi, J. Phys. Chem. 1993, 97, 5070-5073.

[3] A. Rosspeintner, D.R. Kattnig, G. Angulo, S. Landgraf, G. Grampp, A. Cuetos, Chem., A Eur.

J., 2007, 13, 6474-6483.

[4] T. Niwa, K. Kikuchi, N. Matsusita, M. Hayashi, T. Katagiri, Y. Takahashi, T. Miyashi, J. Phys.

Chem., 1993, 97, 11960-11964.

[5] a) A. Rosspeintner, D.R. Kattnig, G. Angulo, S. Landgraf, G. Grampp, Chem. Eur. J., 2008, 14, 6213-6221. b) D.R. Kattnig, PhD thesis, TU Graz, 2008.

Talk 1.3: Mo, 18:10 – 18:30 Fluoreszierende Nanosensoren für die Bioanalytik Gerhard J.

Mohr, Tristan Doussineau, Anja Schulz, Artur J. Moro, Piotr J. Cywinski, Sabine Trupp, Beate Bussemer, Susanne Körsten, Alejandro Lapresta Institut für Physikalische Chemie, Friedrich-Schiller Universität Jena, Lessingstrasse 10, 07743 Jena, Deutschland, E-Mail: gerhard.mohr@uni-jena.de Nanopartikel sind vielseitige Kandidaten für die Detektion von Ionen und Biomolekülen sowie für das Targeting und die Freisetzung von Medikamenten in Zellen und Geweben. So haben fluoreszierende Nanosensoren Einzug in die analytischen Bereiche der Medizin, Biologie und biophysikalischen Chemie gefunden. Dies liegt daran, dass sie ein kontinuierliches Messen von Analyten in lebenden Zellen, Geweben und Mikroorganismen erlauben. Nanosensoren werden durch physikalische Einbettung oder kovalente Anbindung von fluoreszierenden Indikatorfarbstoffen in organischen und anorganischen Polymerpartikeln erhalten. Das Einbetten der Farbstoffe in die Partikel schützt vor der Wechselwirkung mit Proteinen, sodass unspezifische Signaländerungen vermieden werden können. Gleichzeitig werden die Bioproben vor den oftmals toxischen Farbstoffen geschützt. Durch entsprechende Oberflächenfunktionalisierung ist es außerdem möglich, die Biokompatibilität der Partikel zu beeinflussen.

Wir präsentieren unsere Ergebnisse zur Herstellung von neuen multifunktionellen Indikatorfarbstoffen für die Herstellung von Nanopartikeln. Verschiedene Polymerisationswege werden evaluiert und die resultierenden fluoreszierenden Nanosensoren für pH [1], Chlorid [2] und Sauerstoff [3] werden mit Hinblick auf Sensitivität, Selektivität und spektrale Änderungen diskutiert.

Die Vorteile und Beschränkungen der Polymermaterialien werden verglichen, vor allem mit Hinblick auf Löslichkeit und Biokompatibilität der Partikel. Ein Fokus der Arbeit liegt auf der Entwicklung von Kern-Hülle Nanopartikeln und auf der Modifikation der Partikeloberfläche [4]. Wir stellen auch neue Ansätze zur Bestimmung von Biomolekülen, z.B. von Nukleotiden vor.

[1] T. Doussineau, M. Smaїhi, G. J. Mohr, Adv. Funct. Mater. 19 (2009) 117–122.

[2] A. Gräfe, S.E. Stanca, S. Nietzsche, L. Kubicova, R. Beckert, C. Biskup, G. J. Mohr, Anal. Chem. 80 (2008) 6526.

[3] P. J. Cywinski, A. J. Moro, S. E. Stanca, C. Biskup, G. J. Mohr, Sens. Actuat.: B, Chem., DOI:

10.1016/j.snb.2008.09.039.

[4] Marie Curie Projekte: “Sensor nanoparticles for ions and biomolecules” (MTKD-CT-2005-029554), “Nanomaterials for application in sensors, catalysis and emerging technologies” (MRTN-CT-2006-033873), “Development of robust and quantitative biosensors based on near-infrared two-dyed silicate nanoparticles” (PIEF-GA-2008-220775).

Talk 2.1: Di, 09:10 – 09:30 New cathode materials for intermediate temperature solid oxide fuel cells W.

Sitte, E. Bucher, W. Preis, A. Egger, P. Ried, G. B. Caraman

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The performance of a Solid Oxide Fuel Cell (SOFC) is significantly influenced by the oxygen reduction reaction at the cathode. Requirements for SOFC cathodes are excellent oxygen surface exchange and transport properties, high electronic conductivities, and optimized microstructures.



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