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«Energie & Umwelt /  Energy & Environment Band/ Volume 297 ISBN 978-3-95806-106-4 Schriften des Forschungszentrums Jülich Reihe Energie & ...»

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The role of abiotic processes in the formation and

degradation of gaseous nitrogen compounds in the soil

Jannis Heil

Member of the Helmholtz Association

Energie & Umwelt / 

Energy & Environment

Band/ Volume 297

ISBN 978-3-95806-106-4

Schriften des Forschungszentrums Jülich

Reihe Energie & Umwelt / Energy & Environment Band / Volume 297

Forschungszentrum Jülich GmbH

Institute of Bio- and Geosciences

Agrosphere (IBG-3)

The role of abiotic processes in the formation and degradation of gaseous nitrogen compounds in the soil Jannis Heil Schriften des Forschungszentrums Jülich Reihe Energie & Umwelt / Energy & Environment Band / Volume 297 ISSN 1866-1793 ISBN 978-3-95806-106-4 Bibliographic information published by the Deutsche Nationalbibliothek.

The Deutsche Nationalbibliothek lists this publication in the Deutsche Nationalbibliografie; detailed bibliographic data are available in the Internet at http://dnb.d-nb.de.

Publisher and Forschungszentrum Jülich GmbH Distributor: Zentralbibliothek 52425 Jülich Tel: +49 2461 61-5368 Fax: +49 2461 61-6103 Email: zb-publikation@fz-juelich.de www.fz-juelich.de/zb Cover Design: Grafische Medien, Forschungszentrum Jülich GmbH Printer: Grafische Medien, Forschungszentrum Jülich GmbH Copyright: Forschungszentrum Jülich 2015 Schriften des Forschungszentrums Jülich Reihe Energie & Umwelt / Energy & Environment, Band / Volume 297 D 5 (Diss., Bonn, Univ., 2015) ISSN 1866-1793 ISBN 978-3-95806-106-4 The complete volume is freely available on the Internet on the Jülicher Open Access Server (JuSER) at www.fz-juelich.de/zb/openaccess.

Neither this book nor any part of it may be reproduced or transmitted in any form or by any means, electronic or mechanical, including photocopying, microfilming, and recording, or by any information storage and retrieval system, without permission in writing from the publisher.

I Contents Acknowledgements



List of Figures

List of Tables

List of abbreviations

1. Introduction

1.1. Rationale

1.2. Objectives and outline of the thesis

2. A review of chemical nitrogen trace gas formation reactions of nitrification intermediates in soils

2.1. The role of nitrification intermediates in abiotic nitrogen trace gas formation............... 10

2.2. Accumulation of NO2–

2.2.1 Role of soil properties

2.2.2 Agricultural practices

2.2.3 Drying/rewetting in seasonally dry ecosystems

2.3. Abiotic N trace gas production mechanisms

2.3.1 Self-decomposition of NO2–

2.3.2 Reactions of NO2– with metals

2.3.3. Reactions of NO2– with SOM

2.3.4. Reactions involving hydroxylamine

2.4. Implications of abiotic processes in terrestrial N trace gas emissions

2.5. Outlook

3. Site-specific 15N isotopic signatures of abiotically produced N2O

3.1. Introduction

3.2. Materials and Methods

II 3.2.1. Preliminary experiments

3.2.2. Laboratory setup for isotope-specific N2O measurements

3.2.3. Instrumentation

3.3. Results

3.3.1. NO and N2O production from nitrification intermediates NH2OH and NO2–.....39 3.3.2. Isotopic signatures of abiotically produced N2O

3.4. Discussion

3.4.1. NO and N2O production from nitrification intermediates NH2OH and NO2–.....45 3.4.2. Comparison of reaction mechanisms

3.4.3. Comparison with other studies

3.4.4. Mechanism leading to high positive SP

3.4.5. Source partitioning

3.5. Conclusions

4. Abiotic N2O production from hydroxylamine in soils and their dependence on soil properties

4.1. Introduction

4.2. Material and methods

4.2.1. Sample collection

4.2.2. Soil chemical analyses

4.2.3. Incubation experiments

4.2.4. Reaction kinetics analyses

4.2.5. N2O isotopic analyses

4.2.6. Calculations

4.3. Results

4.3.1. Soil incubation experiments

4.3.2. Kinetics of N2O formation

4.3.3. Isotopic signature of produced N2O

4.4. Discussion

4.4.1. Abiotic N2O formation from different soils

4.4.2. Factors influencing abiotic N2O formation

4.4.3. Isotopic signature of abiotically produced N2O

4.5. Conclusions

5. N2O decomposition over hot and dry surfaces

–  –  –

5.2. Materials and Methods

5.3. Results

5.4. Discussion

5.5. Conclusions

6. Synopsis

6.1. Summary

6.2. Synthesis

6.3. Perspectives

6.3.1. Source partitioning using stable isotopes

6.3.2. Abiotic NH2OH oxidation in soils

6.3.3. N2O decomposition over hot and dry surfaces


IV Acknowledgments First, I would like to acknowledge the contribution of my supervisor and first examiner of this thesis Nicolas Brüggemann for all the support during the past years, the excellent ideas, and constructive criticism. I am also thankful to Harry Vereecken, the director of the Agrosphere Institute at the Forschungszentrum Jülich, for the half-yearly discussions and for giving me the opportunity to do my research at the IBG-3. Further I would like to thank Wulf Amelung for accepting to be the second examiner of this thesis and the faculty of agriculture for funding part of my work.

For helping me in designing and constructing my experimental setups I am sincerely grateful to Holger Wissel and Franz Leistner for all the technical support in the laboratory. I would also like to thank all the colleagues of my workgroup and building 06.1, especially Daniel Weymann and Andreas Lücke, just to name a few. A special thank to my office mates Shurong Liu and Juliana Gomes for the support and the good times.

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Abstract Soils are a major source of nitrogen (N) trace gases, especially of nitrous oxide (N2O) and nitric oxide (NO). The two microbial processes nitrification and denitrification are considered the major contributors to these emissions. While microbial denitrification has long been identified as a source of N trace gases under reducing conditions, N trace gas formation under aerobic conditions is far from being completely understood. Several abiotic reactions involving the nitrification intermediates hydroxylamine (NH2OH) and nitrite (NO2–) have been identified leading to N2O and NO emissions, but are neglected in most current studies. Further, there is a potential abiotic sink function of soils for N2O via photochemical destruction. For better N trace gas mitigation strategies, the identification of the major source and sink processes and their role in the global N cycle is vital.

Prior to the experimental work, this thesis reviews information about the role of abiotic processes in the formation of N trace gases from the few available studies reporting on abiotic emissions. It merges the gained information into a new conceptual model explaining the formation of the N trace gases N2O, NO, as well as gaseous nitrous acid (HONO) by coupled biotic–abiotic reaction mechanisms. The relevant reactions are: the self-decomposition of NO2–, reactions of NO2– with reduced metal cations, the nitrosation of soil organic matter (SOM) by NO2–, the comproportionation of NO2– and NH2OH, and the oxidation of NH2OH by manganese or iron. While reactions involving NO2– have been shown to produce primarily NO, reactions of NH2OH are known to lead to N2O as their main product.

In soils it is difficult to discriminate between biological and abiotic processes. Here, stable isotope techniques are a promising tool to give more insight into the production processes. Especially the site preference (SP) of N in N2O can help to source partition between processes. Experiments have been designed to study the abiotic formation of N2O from NH2OH in solutions and in different non-sterile and sterile soils from forest, grassland, and cropland. While organic forest soils showed hardly any N2O formation upon NH2OH addition, an immediate and strong formation of N2O was observed in cropland soil, also in sterilized samples. A correlation analysis revealed a potential positive relationship of the NH2OH-induced N2O formation with soil pH and manganese content, construing an effect of pH on NH2OH stability and of manganese acting as an oxidation agent for NH2OH. A negative correlation between abiotic N2O formation and C/N ratio was found that could indicate a possible competitive reaction of NH2OH with functional groups of SOM. All abiotic N2O production pathways showed a characteristic, high SP unaffected by reaction conditions.

For studying a photochemical decomposition mechanism of N2O that could potentially act as a sink for N2O in hot desert regions of the world, experiments simulating such conditions have been conducted using a laser absorption spectrometer coupled to a flow-through reaction chamber in a VI closed loop mode. However, N2O decomposition could not be observed, at least not within the short timeframe and the conditions of the experiments, and thus photochemical destruction on hot siliceous surfaces could not be verified.

This thesis suggests a coupled biotic–abiotic production of N2O during nitrification, which could be initialized by a leakage of the nitrification intermediate NH2OH from nitrifying microorganisms with subsequent reaction in the soil matrix. This mechanism could be significant in agroecosystems showing high nitrification rates upon fertilizer application and commonly having a low organic matter content and a near-neutral pH, but further research is needed to quantify the contribution of abiotic processes to total N2O emissions.



Böden sind eine Hauptquelle für N-Spurengase, vor allem für Distickstoffmonoxid (Lachgas, N2O) und Stickstoffmonoxid (NO). Die beiden mikrobiellen Prozesse Nitrifikation und Denitrifikation werden dabei als Hauptverursacher dieser Emissionen angesehen. Während die mikrobielle Denitrifikation seit langem als Quelle für N-Spurengase unter reduzierenden Bedingungen bekannt ist, ist die N-Spurengasbildung unter aeroben Bedingungen weitgehend unverstanden. Von mehreren abiotischen Reaktionen der Zwischenprodukte der Nitrifikation, Hydroxylamin (NH2OH) und Nitrit (NO2–), ist bekannt, dass sie zu N-Spurengasemissionen führen. In den meisten aktuellen Studien zur N-Spurengasbildung werden diese aber nicht berücksichtigt. Des Weiteren wurde in der Literatur von der Möglichkeit einer abiotischen N2O-Senke durch photochemische Zersetzung auf heißen Bodenoberflächen berichtet. Für bessere N-Spurengasminimierungsstrategien ist es erforderlich, die wichtigsten Quellen und Senken dieser Spurengase und ihre Rolle im globalen NKreislauf zu verstehen.

Vor der experimentellen Arbeit werden in dieser Dissertation die verfügbaren Informationen über die Rolle abiotischer Prozesse bei der Bildung von N-Spurengasen aus den wenigen Studien zu dieser Thematik zusammengefasst und zu einem neuen konzeptionellen Modell zusammengeführt, welches die Bildung der N-Spurengase N2O und NO sowie gasförmiger salpetriger Säure (HONO)

durch gekoppelte biologisch-chemische Reaktionsmechanismen erklärt. Relevante Prozesse sind:

die Selbstzersetzung von NO2–, Reaktionen von NO2– mit reduzierten Metallkationen, die Nitrosierung von organischer Bodensubstanz (SOM) durch NO2–, die Komproportionierung zwischen NO2– und NH2OH und die Oxidation von NH2OH durch Mangan oder Eisen. Während Reaktionen, an denen nur NO2– beteiligt ist, primär NO produzieren, ist N2O das Hauptprodukt von Reaktionen mit NH2OH.

In Böden ist es schwierig, zwischen biologischen und abiotischen Prozessen zu unterscheiden.

Hierbei sind stabile Isotopentechniken ein vielversprechendes Werkzeug, um mehr Einblick in die Entstehungsprozesse von N-Spurengasen zu erlangen. Besonders die positionsspezifische HäufigN im N2O-Molekül könnte bei der Quantifizierung der Quellstärke unterschiedlicher keit von Prozesse helfen. Es wurden Experimente durchgeführt, um die abiotische N2O-Bildung aus NH2OH in Lösungen und nicht sterilen sowie sterilen Böden aus Wald, Grünland und Ackerland zu untersuchen. Während organische Waldböden kaum N2O-Bildung nach Zugabe von NH2OH zeigten, wurde eine sofortige, starke Bildung von N2O im untersuchten Ackerboden auch in sterilen Proben beobachtet. Eine Korrelationsanalyse zeigte einen positiven Einfluss des Boden-pH-Wertes und des Mangangehaltes auf die NH2OH-bürtige N2O-Bildung, was einen Einfluss des pH-Werts auf die Stabilität von NH2OH und die Wirkung von Mangan als Oxidationsmittel für NH2OH nahelegt. Eine negative Korrelation wurde zwischen der abiotischen Bildung von N2O und dem C/NVIII Verhältnis gefunden, die auf eine mögliche Konkurrenzreaktion von NH2OH mit funktionellen Gruppen der SOM hindeutet. Alle abiotischen N2O-Bildungsprozesse zeigten eine von den Reaktionsbedingungen unabhängige, hohe positive Positionsabhängigkeit von 15N innerhalb der gebildeten N2O-Moleküle.

Um einen photochemischen Abbaumechanismus für N2O, der in heißen Wüstenregionen der Erde als potenzielle Senke für N2O dienen könnte, zu untersuchen, wurden Experimente, die solche Bedingungen simulierten, mit Hilfe eines Laserabsorptionsspektrometers, welches in einem geschlossenen Kreislauf mit einer Durchflussreaktionskammer gekoppelt war, durchgeführt. Allerdings konnte im zeitlich begrenzten Rahmen und unter den gewählten Versuchsbedingungen kein signifikanter Abbau von N2O beobachtet werden.

Diese Dissertation schlägt eine gekoppelte biotisch-abiotische Produktion von N2O während der Nitrifikation vor, die durch das Austreten des Nitrifikationszwischenprodukts NH2OH mit anschließender Reaktion in der Bodenmatrix entsteht. Dieser Mechanismus könnte in Agrarökosystemen relevant sein, welche hohe Nitrifikationsraten nach Düngung aufzeigen und gewöhnlich einen geringen organischen Kohlenstoffanteil und einen weitgehend neutralen pH-Wert des Bodens aufweisen. Allerdings sind weitere Untersuchungen nötig, um den Anteil abiotischer Prozesse an den N-Spurengasgesamtemissionen zu quantifizieren.

IX List of Figures

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